(转自武大新闻网)近期,国际权威期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)发表化学与分子科学学院汪成团队的最新研究成果,报道了一种新型六连接三棱柱节点及单晶三维共价有机框架。论文题为《六连接三棱柱节点构筑的单晶三维COF》(“Single-Crystal
Three-Dimensional Covalent Organic Framework Constructed from
6‑Connected Triangular Prism Node”,J. Am. Chem. Soc.2023,DOI:10.1021/jacs.3c08712)。化学与分子科学学院2020级博士生尹颖和武汉大学及北京大学联合培养博士生章雅为共同第一作者,汪成教授为通讯作者,北京大学孙俊良教授对结构解析进行了指导。
共价有机框架(COF)是一类由有机构筑基元通过共价键连接而成的二维或三维晶态有机多孔聚合物,在诸多领域具有广泛应用。其中,三维COF在气体吸附与分离及催化方面极具应用潜力。然而,三维COF的合成难度大,目前报道非常有限,极大地限制了其应用探索。考虑到三维COF的合成通常需要至少一个立体构筑基元,发展新型立体节点可有效丰富三维COF的结构多样性。但高连接(>4)构筑基元非常有限,亟需发展其它高连接立体构筑基元。
本工作中,他们采用课题组前期报道的构象控制策略(J. Am. Chem. Soc. 2020,142, 3718;J. Am. Chem. Soc. 2023,145,
11276),设计合成了一种全新的六连接立体构筑基元,并进一步构筑了具有良好结晶性的三维COF(3D-TMTAPB-COF)。尽管该三维COF由键能较高的席夫碱键连接而成,但在不添加任何竞争试剂的条件下,3D-TMTAPB-COF直接结晶成了大小为∼15μm的晶体,进一步的结构解析确定为具有特殊的六重穿插acs拓扑结构。此研究不仅证实在不添加竞争试剂条件下可通过溶剂热直接合成大尺寸单晶三维COF,还报道了一种可用于构筑功能化三维COF的全新六连接三棱柱节点。
该工作得到国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费资助及学校科研公共服务条件平台的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.3c08712
汪成课题组链接:http://chengwang.whu.edu.cn/